Ngài vốn thuộc dòng Bà La Môn ở bắc Thiên Trúc. Thuở nhỏ, Ngài theo người chú sang nước Quang Đông. Năm mười lăm tuổi, Ngài theo học đạo với ngài Bạt Nhật La Bồ Đề (Kim Cang Trí). Mới đầu, Ngài học Tất Đàm Chương và luận Thanh Minh bằng tiếng Phạn. Chỉ trong vài tuần là Ngài triệt thông, khiến ngài Bạt Nhật La Bồ Đề lấy làm kinh ngạc. Sau này, Ngài thọ giới Bồ Tát, rồi được dẫn nhập vào Kim Cang Giới Đại Mạn Trà La, đạt nhiều điềm linh ứng, nên ngài Bạt Nhật La Bồ Đề biết ngài Bất Không sau này sẽ làm hưng thịnh giáo pháp.

Sau khi thọ giới cụ túc, Ngài tinh thông thuyết Nhất Thiết Hữu Bộ, và biết rành nhiều ngôn ngữ. Ngài thường cùng phiên dịch kinh điển với thầy bổn sư. Trong ba năm liền, ngài Bất Không thỉnh cầu học Tân Du Già Ngũ Bộ Tam Mật Pháp, nhưng ngài Bạt Nhật La Bồ Đề vẫn chưa chấp thuận. Do đó, ngài Bất Không định trở về Thiên Trúc. Đêm nọ, ngài Bạt Nhật La Bồ Đề mộng thấy các tượng Phật và tượng Bồ Tát ở trong các chùa chiền tại kinh thành đều bay về hướng đông. Tỉnh dậy, ngài Bạt Nhật La Bồ Đề biết ngài Bất Không chân chánh là bậc pháp khí, bèn chấp thuận lời thỉnh cầu khi xưa, rồi truyền cho năm bộ pháp Quán Đảnh Hộ Ma A Xà Lê cùng kinh Tỳ Lô Giá Na, và quy tắc Tô Tất Địa. Sau này, ngài Bạt Nhật La Bồ Đề sang Lạc Dương, nên ngài Bất Không cũng đi theo làm thị giả. Lúc ngài Bạt Nhật La Bồ Đề nhập tịch vào niên hiệu Khai Nguyên thứ hai mươi (732), ngài Bất Không bèn lập Ảnh Đường để truy niệm. Kế đến, ngài Bất Không phụng sắc triều đình sang Ngũ Thiên (Đông Thiên Trúc, Tây Thiên Trúc, Nam Thiên Trúc, Bắc Thiên Trúc, Trung Thiên Trúc), và nước Sư Tử. Lúc Ngài đến quận Nam Hải, thứ sử Lưu Cự Lân khẩn thỉnh truyền pháp quán đảnh. Tại chùa Pháp Tánh, Ngài độ trăm ngàn vạn dân chúng. Do lòng chí thành của Ngài, nên cảm đến Bồ Tát Văn Thù hiện thân.

Tháng chạp niên hiệu Khai Nguyên thứ hai mươi chín (741), từ Côn Lôn, Ngài lên thuyền rời Nam Hải. Thuyền đến địa phận nước Ha Lăng thì gặp một trận cuồng phong. Các thương nhân đều sợ hãi, nên y theo phong tục của địa phương mà cầu khẩn, nhưng không hiệu quả. Do đó, họ quỳ lạy khẩn cầu cứu hộ. Ngài bảo:

- Nay Ta có pháp. Các ngươi chớ lo sầu.

Nói xong, tay phải Ngài cầm chày Ngũ Thai Bồ Đề Tâm, và tay trái cầm kinh Bát Nhã Phật Mẫu, rồi tác pháp tụng kinh một biến. Tức thì gió ngưng biển lặng. Hồi sau, một con cá voi xuất hiện, đầu to như núi. Các thương nhân đều ủy thác cho nghiệp lực. Ngài cũng tác pháp và tụng kinh như lúc trước, cùng bảo chư đệ tử tụng kinh Bà Kiệt Long Vương. Chốc lát sau, điềm họa hạn tan biến. Sau này, thuyền đến nước Sư Tử. Quốc vương bèn sai sứ ra nghinh đón, cùng cho vệ sĩ đi hầu hai bên đường. Vừa thấy Ngài, quốc vương bèn dập đầu đảnh lễ, rồi thỉnh vào hoàng cung, cúng dường trong bảy ngày. Mỗi ngày, quốc vương đổ nước trầm hương đầy vào một cái hộc bằng vàng kim, rồi đích thân tắm gội cho Ngài. Hoàng hậu, thái tử, cung phi, đại thần, quan lại đều cung kính lễ bái Ngài như quốc vương của họ.

Vừa thấy Phổ Hiền A Xà Lê, ngài Bất Không bèn cúng dường vải lụa bằng kim tuyến, và cung thỉnh khai mở kiến lập mười tám pháp đàn Kim Cang Quán Đảnh Du Già pháp môn cùng Tỳ Lô Giá Na Đại Bi Thai Tạng. Ngài Bất Không cũng cầu học thêm với ngài Vô Thường về giáo pháp Mật tạng, cùng hơn năm trăm bộ kinh luận, Bổn Tam Muội, chư tôn mật ấn, nghi hình sắc tượng đàn pháp, cờ xí, văn nghĩa tánh tướng, v.v...

Ngày nọ, quốc vương mở hội điều phục voi. Dân chúng xem coi đầy chật cả cung thành. Ngài đứng giữa ngã tư đường, miệng tụng thần chú, tay bắt ấn, tâm nhập từ định. Các con voi điên cuồng đang chạy, chợt bị té lăn.

Thứ đến, Ngài du hóa sang Ngũ Thiên. Năm 746, Ngài bèn quay trở về kinh đô Đông Độ. Lúc vào triều, Ngài dâng những phẩm vật của quốc vương Thi La Mê Già Biểu thuộc nước Sư Tử gởi đến như vàng bạc, lưu ly, châu báu, kinh Bát Nhã, v.v... Kế đến, Ngài phụng sắc, vào triều nội làm lễ quán đảnh cho nhà vua. Sau này, Ngài dời sang chùa Tịnh Ảnh. Bấy giờ suốt mùa hạ trời nắng chang chang. Nhà vua bèn ra lịnh cho Ngài cầu mưa:

- Nếu cầu không được thì đừng gặp mặt Trẫm.

Ngài bèn phụng theo chiếu chỉ mà lập đàn Khổng Tước Vương. Chưa đến ba ngày thì mưa đổ xuống khắp nơi, khiến nhà vua rất vui mừng, tự tay đem một rương châu báu và y ca sa màu vàng tím, cùng hai trăm xấp lụa mà đem dâng cúng cho Ngài.

Lần nọ, một ngọn cuồng phong chợt thổi đến. Nhà vua lại triệu thỉnh Ngài làm cho cơn gió đó ngừng. Ngài lấy một bình bằng bạc và một quả táo để tác pháp gia trì. Trong phút chốc gió liền ngưng. Đột nhiên, một con ngỗng chạy tới, làm đổ bình nước bằng bạc, khiến gió lại càng thổi mạnh bạo hơn lúc trước. Ngài lại gia trì thần chú, khiến gió lại ngừng. Nhà vua thấy vậy, bèn xưng tặng Ngài danh hiệu: "Trí Tạng".

Ngài định trở về bổn quốc, nên cỡi ngựa đến quận Nam Hải vào năm 749. Nơi đó, vì nhận được chiếu chỉ, nên Ngài đành ở lại, rồi phải đến Hà Lũng. Vào năm 753, do tiết độ sứ Ca Thư Hàn cầu thỉnh, Ngài đến trú tại chùa Khai Nguyên ở Võ Trụ. Tiết độ sứ Bạc Tân Tùng cầu thọ pháp quán đảnh. Sĩ thứ cả ngàn người đều đăng đàn tràng thọ pháp. Đệ tử Hàm Quang, v.v... cũng thọ năm bộ pháp quán đảnh. Khai phủ Lý Hoàn Tống thọ pháp Kim Cang Giới Đại Mạn Trà La. Hôm ấy, nơi vùng đất lập đạo tràng chợt có động đất. Ngài bảo:

- Đây là do sự thành tâm của tín chúng.

Sau này, Ngài trở về kinh đô, trú tại chùa Đại Hưng Thiện. Kế đến, vào năm 756, vua loan giá tại Linh Võ Phượng Tường, Ngài cũng đi theo mật trì thần chú. Đường Túc Tông cũng mật sai sứ giả đến cầu pháp bí mật. Vào niên hiệu Càn Nguyên (758 759), nhà vua thỉnh Ngài vào cung điện, kiến lập đạo tràng Hộ Ma Pháp. Ngài truyền pháp Chuyển Luân Vương Vị Thất Bảo Quán Đảnh cho nhà vua. Năm 760, nhà vua bị bịnh. Ngài bèn gia trì chân ngôn bạt trừ bảy nạn. Vài ngày sau, bịnh tình lành hẳn, khiến cho nhà vua lại càng khâm phục, tôn sùng. Sau này Ngài dâng biểu xin vào núi ẩn tu. Nhà vua ban sắc cho Ngài vào núi Chung Nam Sơn, trú tại chùa Trí Cự. Nơi đó, ngày đêm Ngài tu tạo công đức, tụng niệm thần chú, nên cảm động Bồ Tát Đại Lạc hiện thân phóng quang ấn chứng. Ngài tự nhủ:

- Chúng sanh chưa được độ xong, mà Ta đã tự an độ rồi.

Đường Túc Tông nhường ngôi cho Đường Đại Tông. Lên ngôi xong, Đường Đại Tông lại càng sùng kính Ngài thâm trọng. Ngài vừa phiên dịch xong hai bộ kinh Mật Nghiêm và Nhân Vương, nhà vua bèn viết lời tựa. Ngày phát hành hai bộ kinh này, mây lành hiển hiện, khiến cả triều đình đều chúc mừng Ngài.

Niên hiệu Đại Lịch thứ ba (768), nơi chùa Đại Hưng Thiện, Ngài lập đàn tràng tác pháp. Nhà vua cũng dâng rất nhiều lễ vật như tràng phan bảo cái, và cúng dường trai tăng trong hai mươi bảy ngày, cùng ra chiếu chỉ cấm các quan triều dụng quân binh, rồi nhập đàn thọ quán đảnh.

Vào mùa hạ niên hiệu Đại Lịch thứ năm (770), nhà vua ban chiếu chỉ thỉnh Ngài đến núi Ngũ Đài làm Phật sự. Đương thời có sao chổi xuất hiện. Pháp sự vừa xong thì sao chổi cũng biến mất. Mùa thu, từ Ngũ Đài, Ngài trở về kinh đô. Nhà vua cỡi ngựa trắng đích thân ra cổng thành nghinh đón.

Sau này, Ngài dâng sớ xin dịch kinh điển. Mười vị đại đức danh tăng cũng đến hỗ trợ. Đến niên hiệu Đại Lịch thứ sáu (771), tổng cộng Ngài phiên dịch được một trăm hai mươi quyển và bảy mươi bộ kinh. Nhà vua lại ban tặng lễ vật.

Đương thời, tại kinh đô, suốt hai mùa xuân hạ đều bị nạn hạn hán. Đường Đại Tông bèn viết chiếu chỉ gởi cho Ngài, bảo:

- Nếu nội trong ba ngày trời đổ mưa, thì đó chính là pháp lực thần dị của Hòa Thượng cảm nên. Nếu sau ba ngày mà không có mưa, thì Hòa Thượng chẳng có pháp lực gì hết.

Phụng mạng chiếu chỉ, Ngài lập đàn cầu mưa. Đến ngày thứ hai thì trời đã đổ mưa xuống ào ào. Nhà vua bèn cúng dường Ngài y ca sa tử kim, và ban cho các đệ tử của Ngài y ca sa thất phó (y bảy điều), cùng thiết lễ cúng dường trai tăng cho một ngàn vị sa môn, để đáp đền công lao của Ngài. Ngài thỉnh cầu nhà vua xây lầu các thờ Bồ Tát Văn Thù. Nhà vua liền chấp thuận, và xuất tiền trong công khố triều đình mà xây. Ngài lại dịch kinh Nghiệt Lộ Trà Vương.

Niên hiệu Đại Lịch thứ chín (774), từ mùa xuân đến mùa hạ, Ngài tuyên dương diệu pháp, răn nhắc môn đồ. Ngài thường giảng giải kinh Phổ Hiền Nguyện Hạnh Xuất Sanh Vô Biên Pháp Môn, và cũng khuyên đồ chúng nên tụng trì quyển kinh đó.

Đêm nọ, Ngài bảo đệ tử là Triệu Tuyển đem bút mực đến, rồi nói:

- Nay Ta lược viết về nghi thức Niết Bàn trà tỳ để làm khuôn phép cho đời sau.

Viết xong, Ngài đưa cho Triệu Tuyển để y theo đó mà chuẩn bị tống táng lúc lâm chung. Triệu Tuyển bèn cúi đầu khẩn thỉnh ba lần:

- Xin Thầy hãy từ bi mà trụ lại thế gian lâu dài. Ngược lại, chúng sanh biết y theo ai mà nương nhờ!

Ngài chỉ mỉm cười mà thôi. Chẳng bao lâu, Ngài nhiễm bịnh, rồi dâng sớ xin từ biệt. Nhà vua liền sai sứ đem thuốc thang đến, và lại ban cho chức Tề Quốc Công, cùng ba ngàn thực ấp. Ngài không nhận, và chẳng vui lòng, bảo:

- Chư thánh chúng xả thân như duỗi cánh tay. Khi trăng tròn Ta sẽ viên tịch. Lúc lâm chung sao còn nghĩ chuyện lợi danh!

Rằm tháng sáu, Ngài lấy nước hương tắm gội, rồi nằm xuống giường, đặt đầu về hướng đông, mặt hướng về phía bắc, nhập định đại thủ ấn mà viên tịch, thọ bảy mươi tuổi, được năm mươi tăng lạp. Đệ tử nối pháp là Huệ Lãng. Nhà vua bèn bãi triều trong ba ngày, xuất tiền bố thí, và dựng tháp thờ phụng. Trước khi Ngài nhập diệt, chư tăng thường mộng thấy lầu các Bồ Tát Văn Thù bị sụp đổ; chùy Kim Cang bay lên hư không. Hồ nước đằng sau chùa Đại Hưng Thiện chợt khô cạn. Hoa trong vườn Trúc Lâm Bảo Đình đều khô héo.

Mồng sáu tháng bảy làm lễ trà tỳ. Nhà vua ban tặng pháp hiệu là Đại Biện Quảng Chánh Tri Tam Tạng. Trà tỳ xong, thâu lấy cả trăm hột xá lợi. Trong tám mươi hột, đảnh cốt vẫn còn nguyên. Trong đó có một hạt màu sắc nửa ẩn nửa hiện. Nhà vua ban sắc lập tháp thờ xá lợi tại bổn viện.

Suốt một đời hoằng pháp, ngài Bất Không luôn vì việc lợi sanh lợi vật. Pháp môn tổng trì của Ngài thù thắng vi diệu, không ai có thể đo lường sự sâu cạn.

Xưa kia, Đường Huyền Tông rất tôn kính Ngài. Năm nọ, trời hạn hán, nhà vua triệu Ngài đến để cầu mưa. Ngài bảo rằng qua ngày khác thì mới có thể cầu mưa được. Nếu cứ cưỡng cầu thì mưa sẽ gây bao điều rắc rối. Nhà vua lại ban sắc thỉnh vị thầy bổn sư của Ngài (tức là ngài Bạt Nhật La Bồ Đề) thiết đàn tràng cầu mưa. Quả nhiên mưa gió không ngừng. Phố phường đều bị nạn lụt lội, cây cối ngã rất nhiều. Nhà vua lại triệu thỉnh Ngài khiến trời dừng mưa. Ngài bèn đọc thần chú bằng tiếng Phạn. Trong khoảnh khắc trời dừng mưa.

Tại núi Bắc Mang có một con rắn thần. Mỗi tối thường thổi sương mù. Lần nọ, Ngài đi ngang qua đó. Thấy Ngài đến, rắn thần bèn hiện thân, thưa:

- Con đang thọ quả báo ác. Không biết Hòa Thượng có thể độ được chăng? Con thường muốn khiến nước sông tràn ngập thành Lạc Dương cho hả dạ!

Ngài bèn thuyết tam quy y năm giới cấm và lý nhân quả cho rắn thần, rồi lại dạy:

- Vì tâm sân hận mà ngươi phải thọ quả báo như vầy. Nay lại khởi tâm phẫn hận nữa thì Ta không có pháp lực nào để cứu độ. Nếu y theo lời dạy bảo của Ta thì ngươi sẽ xả bỏ được thân rắn.

Sau này, dân làng xung quanh thấy xác một con thuồng luồng to lớn, mùi hôi thúi xông lên cả mấy dặm.

Lần nọ, trong niên hiệu Thiên Bảo, tướng Tây Phiên là Đại Thạch Khang hưng binh vây phủ Tây Lương. Vua triệu Ngài vào để cầu cứu. Ngài bèn lập đàn, dâng hương, tụng hai mươi bảy biến Nhân Vương Mật Chú. Nhà vua thấy binh thần khoảng năm trăm vị ở trong cung điện, nên kinh hoàng hỏi han. Ngài đáp:

- Tỳ Sa Môn Thiên Vương lãnh binh thần cứu An Tây. Xin Hoàng Thượng hãy mau thiết lễ cúng dường thức ăn.

Ngày hôm sau, cách thành ba mươi dặm về phía đông bắc, trong sương mù thấy binh thần oai nghi cao lớn, mang thương kích, làm núi động đất chuyển. Phiên binh thấy thế kinh hoàng hoảng sợ. Trong doanh trại của Phiên binh có rất nhiều con chuột màu vàng. Các dây cung nỏ đều bị chúng cắn đứt. Trên lâu các của cổng thành phía bắc, Quang Minh Thiên Vương hiện thân, giương mắt phẫn nộ, khiến Phiên binh đều hoảng sợ bỏ chạy. Dẹp giặc xong, nhà vua ban sắc cảm tạ Ngài. Từ đó, nhà vua bèn ra lịnh cho vẽ tượng thiên vương đặt trên lâu các cổng thành ở bốn phía.

Trải qua ba đời vua, Ngài luôn được họ tôn sùng kình trọng nhờ những công lao thù thắng.